中國科大復(fù)合光催化劑設(shè)計取得系列進(jìn)展

太陽能被認(rèn)為是21世紀(jì)清潔的能源，而光催化是一種可以直接將太陽輻射能轉(zhuǎn)化為化學(xué)能的途徑，是具發(fā)展?jié)摿Φ男履茉醇夹g(shù)。無機半導(dǎo)體材料是目前應(yīng)用廣的光催化活性物質(zhì)，通常高光催化活性的半導(dǎo)體都具有寬帶隙，因而只能有效地吸收紫外光。由于紫外光只占太陽光全譜的5%左右，因此非常有必要發(fā)展能夠廣譜吸光并完成光催化轉(zhuǎn)化的材料。

　　近日，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)教授熊宇杰課題組設(shè)計了一類新型的復(fù)合光催化劑，在廣譜光照下展現(xiàn)出大幅度提高的光催化性能。在該工作中，研究人員將具有寬帶隙的半導(dǎo)體材料和具有可見光波段等離激元吸收帶的金屬納米結(jié)構(gòu)集成在一起，通過界面調(diào)控實現(xiàn)了半導(dǎo)體肖特基結(jié)界面的電荷轉(zhuǎn)移過程與金屬等離激元的熱載流子注入效應(yīng)的協(xié)同作用，在光解水體系的關(guān)鍵組成部分-產(chǎn)氧半反應(yīng)中表現(xiàn)出廣譜特性。其合作者江俊課題組進(jìn)而通過理論模擬，揭示了界面工程在該協(xié)同效應(yīng)中的關(guān)鍵角色。該工作為復(fù)合光催化材料設(shè)計提供了新的視角，發(fā)表于《先進(jìn)材料》上，共同作者是博士生柏嵩和李喜玉。

　　自2014年以來，熊宇杰課題組圍繞復(fù)合光催化材料體系，發(fā)展相關(guān)材料表面和界面結(jié)構(gòu)可控的合成方法，以合成獲得的具有可控結(jié)構(gòu)的材料模型為研究對象，通過與江俊、張群等在“制備-理論模擬-先進(jìn)表征”方面三位一體的交叉學(xué)科合作，建立表界面結(jié)構(gòu)與光催化性能之間的構(gòu)效關(guān)系，發(fā)展決定光催化過程中各個步驟的關(guān)鍵材料參數(shù)設(shè)計原則，取得了一系列進(jìn)展。先前，該合作研究團(tuán)隊聚焦于自然界為豐富的硅半導(dǎo)體材料，揭示了其光解水制氫的真正機制（Angew. Chem. Int. Ed. 2015, 54, 2980）；在金屬-半導(dǎo)體復(fù)合結(jié)構(gòu)體系中，實現(xiàn)了肖特基結(jié)界面的電荷轉(zhuǎn)移和半導(dǎo)體中的空間電荷分離的協(xié)同（Angew. Chem. Int. Ed. 2014, 53, 5107），證實了表面等離激元效應(yīng)的熱電子注入與肖特基結(jié)界面的電荷轉(zhuǎn)移之間的競爭關(guān)系（Angew. Chem. Int. Ed. 2014, 53, 3205），并克服了大多復(fù)合光催化材料中由界面缺陷和無電荷傳輸通道所帶來的電荷復(fù)合問題（Adv. Mater. 2014, 26, 5689）；針對氣相光催化反應(yīng)的特點，通過與金屬-有機骨架結(jié)構(gòu)材料相結(jié)合，設(shè)計出了能夠同步捕捉和轉(zhuǎn)化二氧化碳分子為甲烷燃料的復(fù)合材料（Adv. Mater. 2014, 26, 4783）。

　　該系列工作陸續(xù)闡明了光催化過程中各個步驟的作用機制，并針對性地做了材料優(yōu)化設(shè)計。近期，研究人員將該光催化材料設(shè)計的研究方法學(xué)總結(jié)于一篇綜述論文中，發(fā)表在化學(xué)綜述期刊《化學(xué)會評論》（Chem. Soc. Rev. 2015, 44, 2893）。

　　上述研究工作得到了科技部“973”計劃、國家自然科學(xué)基金、霍英東基金、國家青年千人計劃、中科院百人計劃、校重要方向項目培育基金等項目的資助。

“制備-理論模擬-先進(jìn)表征”三位一體研究方法學(xué)刊登在《化學(xué)會評論》封底上